1965年1月，陶铸被任命为国务院副总理，一年后又任中央书记处主持日常工作的书记，并兼任了中宣部长。

在1966年8月1日至12日召开的党的八届十一中全会上，陶铸由当选为中央政治局常委，成为了正国级领导人，并且在政治局常委中排名第4，仅次于毛主席、林彪、周总理。

由于在工作中出现了一些问题，中央对陶铸很不满意。1967年1月4日，陶铸失去了一切权力，政治生涯走到了尽头，成为了在位时间最短的正国级领导。

1967年8月，陶铸更大的厄运来了。他的亲哥哥陶自强出面掲发说，陶铸当年被捕后叛党了，而且是国民党的秘密党员，是国民党在共产党内的卧底。陶自强还说，当年就是自己去劝陶铸背叛的。

这个陶自强当年与弟弟陶铸一同考进了黄埔军校第五期，都加入了共产党。陶自强参加过秋收起义，1927年9月间还与毛主席同住过一个屋子。陶自强曾说：“战争的目的，是消灭敌人，保存自己。”毛主席深以为然，后来还在文章中多次引用陶自强的这句话。1934年，陶自强担任中共莆田县委书记，上任没多久，便被国民党反动派逮捕，在酷刑之下，陶自强叛变投敌，后来还当上了国民政府的县长。在解放前夕，陶自强率县大队起义，解放后在老家的祁阳中学当了校长。

亲哥哥的揭发，对陶铸打击太大了，一连多天吃不下饭，两眼发直。这种情况下，陶铸仍然说，我相信我自己的四句话：性质纵已定，还将心肝掏。英弘血化碧，哀痛总能消。

1968年10月前后，陶铸被查出患了脑腺癌。

1969年11月30日，陶铸病逝，享年61岁。

1978年12月24日，中共中央在北京为彭德怀、陶铸举行追悼大会，为他们恢复了名誉，骨灰安放在八宝山革命公墓。

当陶铸的追悼会在家乡祁阳县召开时，对于当年之事悔恨万分的陶自强，很想参加弟弟的追悼会，但遭到了拒绝。

陶自强此后精神崩溃，不久患上了癌症，自知时日无多的他给陶铸的妻子曾志去了封信，乞求得到宽恕。收到信的曾志没有表态，还是侄女陶斯亮觉得伯父可怜，偷偷回了封信，表示原谅了他。1982年7月，陶自强病故，时年76岁。

陶铸是个才子，著述颇丰。其散文名篇《革命的坚定性》、《松树的风格》、《理想·情操·精神生活》等，至今广为传诵。他又是一位诗人，留下大量诗词佳作，有“如烟往事俱忘却，心底无私天地宽”等名句传世。

在《松树的风格》中，陶铸这样写道：“每一个具有共产主义风格的人，都应该像松树一样，不管在怎样恶劣的环境下，都能茁壮地生长，顽强地工作，永不被困难吓倒，永不屈服于恶劣环境。”陶铸的人生正是松树风格的最好写照，对革命事业无限忠诚，对革命理想忠贞不渝！

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