回国后，李大钊在北京大学任图书馆主任兼经济学教授，并参加《新青年》杂志编辑部的工作，成为新文化运动的一员主将。他用犀利的笔锋开辟舆论阵地，宣传民主、科学精神，抨击旧礼教、旧道德。

1917年俄国十月革命取得胜利，李大钊深受鼓舞，连续发表《庶民的胜利》、《布尔什维主义的胜利》等文章。他带着马克思主义而来，力求做一道刺破暗夜的光。他以敏锐的眼光，看到了民族独立、人民解放的希望，也更加笃定地成为了我国最早的马克思主义传播者，并预言，“试看将来的环球，必是赤旗的世界！”

又过两年，他领导的五四运动犹如一场浩荡春潮，激发了人们追求真理、追求进步的伟大觉醒。

据北大教授高一涵回忆：“五四游行，守常和学生一道参加。有一次，为了救援被捕学生，大家集队往政府请愿。队伍走到国务院门前，只见铁门紧闭，门内架着机关枪。守常愤怒异常，一个人跑出队伍冲将上去，大家赶忙上前把他拖住，真是又英勇、又危险。”

1920年3月，李大钊在北京大学发起组织了马克思学说研究会，为中国共产党的成立，作了思想和组织上的准备。与此同时，一大批爱国青年通过李大钊的文章，转而寻求马克思主义真理。

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由于革命形势日益高涨，李大钊的名声也越来越大，北洋军阀开始四处通缉他、抓捕他。

1927年4月6日，奉系军阀张作霖勾结帝国主义，闯进苏联大使馆驻地，逮捕了李大钊等几十人。与父亲在一起目睹整个过程的李星华后来写下了《十六年前的回忆》，描述了那个极其恐怖绝望的抓捕现场：“‘不要放走一个！’粗暴的吼声在窗外响起来……一个坏蛋立刻冲到跟前把父亲的手枪夺过去了。”

其实在被捕之前，李大钊有很多次离开的机会，但他却说：“我不能走，我走了，北京的事谁来做呢？”他清楚地知道，干革命的人，没有不苦的，因为他们会将这个国家的命运自觉地放在自己的肩上。既然要和旧势力作斗争，那就坚决到底，至死不渝。